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論文

An Attempt to select thermodynamic data and to evaluate the solubility of radioelements with uncertainty under HLW disposal conditions

山口 徹治; 武田 聖司; 西村 優基; 飯田 芳久; 田中 忠夫

Radiochimica Acta, 102(11), p.999 - 1008, 2014/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:8.88(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

熱力学データを不確実さとともに選定し、放射性元素の溶解度を地下水化学組成の変動を考慮して、不確実さとともに評価することを試みた。熱力学データは2012年に公開されたJAEA-TDBをレビューすることにより選定した。Nb, Pd, Paのデータは、データ選定プロセスの整合性の観点で見直した。Se, U, Paのデータは溶解度評価の保守性の観点で見直した。Zr, Th, U, Np, Puについては近年報告されたCa-metal(IV)-OH 3元錯体 のデータを採用した。モンテカルロ法を用いて確率論的に溶解度を解析するコードPA-SOLを用いて、溶解度の確率論的解析を行った。

論文

Sorption behavior of hydroselenide (HSe$$^{-}$$) onto iron-containing minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.305 - 322, 2014/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:67.4(Nuclear Science & Technology)

鉄含有鉱物(マグネタイト,ゲーサイト,酸化鉄及び黒雲母)へのHSe$$^{-}$$の収着挙動を、還元環境におけるバッチ収着実験により研究した。ゲーサイトの結果を例とすると、収着率はpHの上昇に伴い低下するものの、NaCl濃度には依存しなかった。この結果から、HSe$$^{-}$$の収着形態として鉄水酸基への内圏錯形成が予想された。HSe$$^{-}$$の収着挙動を電気三重層モデル及びVisual Minteqプログラムにより解析した。解析の実験値へのフィッティングの結果、収着反応の平衡定数として5.5という値が得られた。この値は、HSe$$^{-}$$と化学的類似性を持つHS-の平衡定数の文献値(5.3)と近い値であった。

口頭

Interaction of rare earth elements and suspended matters contained in Horonobe deep groundwater

桐島 陽*; 久野 温*; 雨宮 浩樹; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希; 水野 崇; 窪田 卓見*; 佐々木 隆之*; 佐藤 修彰*

no journal, , 

深部地下水中における元素の存在形態とその移行挙動を理解することを目的として、原子力機構幌延深地層研究所の地下水に含まれる懸濁物と希土類元素との相互作用について検討を行った。嫌気状態を維持したまま採水した地下水にマイナーアクチノイド(MA)のアナログ元素として希土類元素を添加(10ppb)した。この地下水を、複数の限外ろ過膜を孔径の大きいものから順に4段階(0.2$$mu$$mから1kDa)セットした多連式ろ過システムを用いて限外ろ過した。各段階のフィルターを通過したろ液をICP-MSにて分析した。また、通水後のフィルター表面をSEM-EDXとTOF-SIMSによる元素マッピングにて分析し、フィルター上の捕集物を中性子放射化分析により定量分析した。その結果、希土類元素はリン酸塩粒子が溶解度制限固相となるとともに、リン酸塩粒子とならなかった希土類元素はフミン物質等の有機物と疑似コロイドを形成することがわかった。これらの結果は、MAのアナログとして参照可能であり、処分技術の信頼性向上に寄与する。

口頭

Thermodynamic modelling on effect of alpha-radiolysis on groundwater redox conditions in engineered barrier system of HLW

北村 暁

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物(ガラス固化体もしくは使用済燃料)中に含まれる$$alpha$$放射体が放出する$$alpha$$線によって水の放射線分解が起こり、過酸化水素等の酸化性化学種が生成する。生成した酸化剤が地下水組成に与える影響について、熱力学計算により検討を行った。結果として、生成した酸化性化学種はオーバーパックもしくはキャニスター周辺で消費され、緩衝材や岩盤には移行しないことがわかった。

口頭

An Overview of the long-term diffusion test, Grimsel Test Site, Switzerland

Marin, A.*; Siitari-Kauppi, M.*; Havlov$'a$, V.*; 舘 幸男; Miksova, J.*

no journal, , 

結晶質岩における放射性廃棄物の性能評価において、マトリクス拡散は非常に重要である。原位置の擾乱の少ない結晶質岩中のマトリクス拡散を現実的に評価することを目的に、スイスのグリムゼル原位置試験場において原位置長期拡散(LTD)プロジェクトを進めている。第1フェーズとして、パッカーで区切られた試験孔内にHTO, Na-22, Cs-134を含むトレーサ溶液を循環させ、2年半の間、トレーサ濃度の減衰が観測された。拡散期間終了後に、オーバーコアリングによって、岩石中のトレーサ分布が分析された。これらの結果は、複数のチームにより異なるコードを用いて解釈がなされた。原位置試験概念やトレーサー選定を含む第2フェーズの計画についても議論する。

口頭

Diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in compacted sodium montmorillonite as a function of dry density

舘 幸男; 四辻 健治

no journal, , 

圧縮ベントナイト中の核種の拡散・収着挙動は放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる。圧縮モンモリロナイト中のCs$$^{+}$$, I$$^{-}$$とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動に及ぼす乾燥密度の影響が、実験とモデルの両面から調査された。乾燥密度0.8, 1.4, 1.8Mg/m$$^{3}$$, 0.1M NaCl溶液で飽和させて圧縮モンモリロナイト中の実効拡散係数(De)と分配係数(Kd)が取得された。HTOとI$$^{-}$$のDeは密度とともに減少したが、Cs$$^{+}$$ではほとんど変化が認められなかった。Cs$$^{+}$$のKdは密度に依存性せず、バッチ収着試験で得られた値とも整合した。これらの収着・拡散挙動は、イオン交換と表面錯体反応を考慮した収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルを統合した統合収着拡散(ISD)モデルによって解釈された。

口頭

Matrix diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in granodiorite; Laboratory results and their extrapolation to the in-situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 高橋 宏明; 根本 一昭; 陶山 忠宏*; Martin, A.*

no journal, , 

放射性廃棄物の性能評価において、結晶質岩におけるマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I-とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、室内での拡散と収着実験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, HTO, I$$^{-}$$の順となった。容量因子($$alpha$$)と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、GoldSimコードと室内実験結果に基づく原位置での移行パラメータをもとに解釈された。その結果、HTOの解釈に課題があるものの、CsとNaの結果を良好な解釈結果が得られた。これらの室内と原位置での実験とモデル化の比較検討から得られた知見について議論を行った。

口頭

Reduction of selenite by biofilm of an iron-reducing bacterium

鈴木 義規*; 斉木 博*; 北村 暁; 吉川 英樹

no journal, , 

鉄還元菌により形成されたバイオフィルム(${it Shewanella putrefaciens}$)における亜セレン酸の還元挙動について調べた。カバーガラス上にバイオフィルムを形成させたのち、亜セレン酸を含む溶液と接触させ、嫌気条件で静置培養したところ、バイオフィルム上に赤褐色の沈殿が生じた。沈殿をX線蛍光分光法で分析したところ、単体セレンの沈殿であることがわかった。

口頭

Environmental behavior of radiocesium after Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 山崎 信哉

no journal, , 

原子力事故に起因した放射性Csの福島県内における環境挙動を解明するため、植物試料や土壌試料を採取し、オートラジオグフや選択的抽出法により解析した。その結果、雲母鉱物以外のモルデナイトやマンガン鉱物やカオリナイトなどにも強く取り込まれる可能性があることが分かった。

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